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我校王炎锋博士在Nature index期刊Environ. Sci. Technol.上发表论文

发布日期:2024-03-07    来源部门:科学技术处     点击次数:


 

 

第一作者:王炎锋

通讯作者:丁杰(南京大学)  Chad D. Vecitis 哈佛大学 高冠道(南京大学)

发表期刊:Environmental Science & Technology

期刊5-Year Impact Factor:11.4

第一单位:99国精资产短视频

论文DOIhttps://doi.org/10.1021/acs.est.3c07674

 

图片摘要

 

研究介绍

  过氧化氢(H2O2)是一种绿色环保的化学氧化剂,广泛应用于消毒、电子、造纸/纸浆漂白和环境保护等。当前,蒽醌氧化是工业上合成H2O2的主要方法,但该技术需要输入大量能量,同时会产生有害的有机污染物。因此,亟需开发一种高效、经济和绿色的H2O2合成方法。

  当前,合成H2O2的主流途径主要有两种,一种是通过氧还原(O2 + 2e + 2H+ → H2O2; E0 = 0.695 V vs. SHE),另一种是通过水氧化(2H2O → H2O2 + 2e + 2H+; E0 = 1.776 vs. SHE)。通过氧气还原合成H2O2的途径在能量上是有利的,但水中的溶解氧浓度低(仅为~8 mg L−1),虽然曝气可以有效提高溶解氧浓度,从而提高H2O2产率,但也存在氧利用率低、能耗高等问题。

  利用水氧化直接合成H2O2是一种有前景的替代途径。但同时也面临一个主要问题,水也可以通过4电子氧化产生氧气(2H2O → O2 + 4e + 4H+; E0 =1.23 vs. SHE),该反应比2电子氧化成H2O2具有更低的能量势垒,因此直接水氧化合成H2O2存在很大的热力学障碍。同时反应过程中也要防止H2O2继续氧化为HOO•和O2。由于能量需求以及选择性问题,水氧化合成H2O2的研究有待进一步发展。

  日前,我校生命与环境科学学院教师王锋提出了一种利用聚四氟乙烯(PTFE-水接触电催化合成H2O2的方法,该系统基于接触起电原理,在纯水、常压、无牺牲剂的条件下,H2O2的产量高达24.8 mmol gcat−1 h−1,超过了目前最先进的水性 H2O2 粉末催化剂的性能。同时该系统可以不依赖氧气,直接分解水合成H2O2,在厌氧废水处理中具有广阔的应用前景。

 

  催化剂浓度从1 mg/L增加到100 mg/L, H2O2浓度从37.8 ± 5.2增加到324.8 ± 27.2 μM,整个反应过程符合零级动力学特征;在无催化剂以及以TiO2为催化剂的体系中,H2O2的产量几乎可以忽略不计,证实H2O2是由PTFE催化主导产生;循环实验证实PTFE催化剂非常稳定;与常见的光催化剂和压电催化剂对比后发现,PTFE催化剂显示出最佳的H2O2合成性能。

  电子顺磁共振、自由基捕获以及同位素等实验结果发现,在环境气氛中PTFE-水摩擦催化产生H2O2可以通过•OH的重组和O2的1 e还原路径产生,而在无氧条件下•OH的重组是H2O2生成的主要途径。PTFE催化系统在厌氧和有氧条件下都能获得较高的H2O2产量,只是在不同的气氛下经历的反应过程和机制不同。此外,该系统在在弱酸性、中性或碱性条件下(pH=3~10)进行,环境中大多数无机阴阳离子对H2O2产生无显著影响,满足在天然水体中的应用范围。

  上述研究以“O2-independent H2O2 production via water-Polymer contact electrification”题于20231220日在线发表Nature index期刊(环境领域顶级期刊)Environmental Science & Technology。论文第一作者为我校生命与环境科学学院王炎锋博士(我校为第一单位),通讯作者为南京大学的高冠道教授、丁杰助理研究员以及哈佛大学的Chad D. Vecitis教授。研究得到了国家自然科学基金、中国博士后科学基金污染控制与资源化研究国家重点实验室开放基金等资助。

作者简介

 

第一作者 王炎锋

  生命与环境科学学院教师,博士,主要研究方向为高级氧化/还原水处理技术。主持国家自然科学基金青年基金、浙江省自然科学基金青年探索项目、中国博士后科学基金面上项目各1项,相关成果以第一作者在Nature CommunicationAngewandte Chemie International Edition、Environmental Science & Technology等期刊发表。授权中国发明专利3项,美国发明专利1项。


编辑:苏标标 严许媖


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