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我校教师在Nature index期刊Inorg. Chem.上发表论文

发布日期:2024-03-07    来源部门:科学技术处     点击次数:



第一作者:谢健

通讯作者:胡保卫 王殳凹(苏州大学)

发表期刊:Inorganic Chemistry

期刊5-Year Impact Factor4.4

第一单位:99国精资产短视频

论文DOIhttps://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.3c00972


图片摘要

研究简介

  日前,我校谢健博士在Nature index期刊Inorganic Chemistry上发表了题为“Photochromic Uranyl-Based Coordination Polymer for Quantitative and On-Site Detection of UV Radiation Dose”的研究论文,胡保卫教授为共同通讯作者。该团队基于光敏有机配体设计合成了一例具有高耐辐照性和化学稳定性的光致变色配位聚合物(SXU-1)。研究发现,在紫外光照射下(365 nm,2 mW),该材料具有极快的变色效应,其颜色在一秒内由浅黄色转变为橘色,随着照射时间的延长,颜色逐渐转变为砖红色。作者利用UV-vis吸收光谱、EPR光谱以及单晶衍射数据深入研究了材料的变色机理。基于该材料优异的光致变色性质,作者将SXU-1引入至商用光电设备制作了一种新颖的紫外光剂量计,其具备便携、定量以及可在线监测等优势。

引言

  紫外(UV)光是一种常见的非电离辐射,在涉及光催化、固化、光刻、消毒等化工行业中被广泛使用。人体暴露在过量的紫外线中会对皮肤产生有害影响,可能导致恶性黑色素瘤或皮肤癌。然而,传统UV光探测器常常面临一些不足,包括复杂和高成本的制造程序,需要多次操作和昂贵的仪器才能获得可读输出,这极大地限制了它们大范围的应用。为了解决这些问题,研究人员开发了光致变色材料并应用于低成本和高灵敏的UV光检测。光致变色材料通常在受紫外光或可见光照射时表现出明显的颜色变化。因此,可通过肉眼观察材料颜色变化大致判断光照剂量,实现可视化紫外光监测。然而,这种类型的紫外光检测策略只能提供半定量的剂量信息。为了实现紫外光剂量的精准检测,作者开创性地将光致变色材料引入至光电设备中,精准读取材料颜色的RGB参数,并与辐照剂量构建相关关系,最终实现紫外光的在线监测。

图文导读

  

  利用单晶X射线衍射技术对SXU-1晶体结构进行解析,发现其整体呈一维链状结构(图b)。一个不对称单元中含有一个铀酰离子,一个有机配体和两个DMF分子。其中,相邻的两个有机配体相互平行,距离约为3.592 Å,说明二者之间具有明显的π-π相互作用,从而稳定整体结构(图cd)。利用固态光谱仪测试了紫外光照射过程中材料的UV-vis吸收光谱的变化,发现随着光照时间的延长,200-400 nm处的吸收峰强度降低,400-550 nm处的吸收峰强度增强(图e)。

  

  为了深入研究材料的光致变色机理,作者对光照前后SXU-1的单晶结构进行解析。如图ab所示,光照后SXU-1的局域结构发生了明显的变化:1、有机配体吡啶环中的键长和键角发生变化;2、有机配体羧基中的C-O键长发生变化;3、铀酰离子中U=O键长整体缩短。为了探究材料结构变化的机理,作者还采集了光照前后材料和配体的EPR光谱和UV-vis光谱(图cd)。研究发现,光照诱导材料产生了氧自由基和氮自由基。由此可见,该材料在光照过程中产生了光生自由基,微观上影响了材料的局域结构,宏观上导致了材料的颜色产生明显变化。

  众所周知,结构稳定性决定了材料是否具有应用前景。在该研究工作中,作者利用粉末X射线衍射技术(PXRD)验证了在光照和加湿条件下材料的结构稳定性。如图ab所示,紫外光照射12小时或湿度95 %条件下,材料的PXRD图谱未见明显的峰位移动和峰强减弱,说明其具备优异的光照稳定性和抗湿度稳定性。因此,该材料具有潜在的实际应用价值。

   

  为了实现实时精准的紫外光剂量检测,作者将材料压片并置于商用光电设备中制备了一种紫外光剂量计(图a)。该设备可直接与电脑相连,实时读取光照后材料颜色的RGB参数(图b)。将R/G值的相对增加量与紫外光照射剂量建立相关关系,发现在不同剂量区间中可建立五个线性相关关系,从而实现紫外光剂量的精准检测。该紫外光剂量计携带方便,操作简单,并且读数精确,解决了光致变色材料在光剂量检测领域的应用短板,为新型光检测技术提供了一个具有应用前景的新方案。

作者简介

第一作者 谢健

  生命与环境科学学院教师,博士,主要从事功能金属有机框架材料/配位聚合物的开发及其在环境领域的应用研究。主持国家自然科学基金青年项目、浙江省自然科学基金项目各1项。研究成果以第一作者在Nature CommunicationAngewandte Chemie International Edition, Inorganic Chemistry, Chemical Communication等期刊上发表。

通讯作者 胡保卫

  生命与环境科学学院教授,主要从事非常规铀资源提取与资源化利用等研究。以第一作者或通讯作者在Environmental Science & Technology, Applied Catalysis B-environmentalInorganic ChemistrySCI期刊(中科院Ⅰ区)上发表学术论文80余篇,他引12000次左右,影响因子为62。担任BiocharCarbon Research等国际学术期刊编委。


编辑:苏标标 严许媖


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